研究背景

能量超過1 MeV的超高能輻射（包括X射線、電子和質子）廣泛存在于放射治療、天文學、高能物理及核電站等領域。然而，這類輻射的探測面臨雙重挑戰：一方面，其與物質的相互作用截面極小；另一方面，即便發生相互作用，輻射誘導的原子位移也會造成嚴重的材料損傷，導致現有探測器的靈敏度和穩定性顯著下降。傳統的電離室雖穩定性優異，但電荷收集效率極低，靈敏度不足；而固態探測器雖靈敏度高，卻難以承受兆電子伏級電子沖擊，即使將化學鍵能提升限（3-10 eV）仍不足以應對。這一瓶頸制約著放射治療精度、宇宙射線探測等多個關鍵領域的發展。本研究針對當前計算光譜儀中光譜編碼器存在的帶寬有限、光通量低等關鍵問題，提出并實現了一種基于高折射率過渡金屬硫族化合物（TMDCs）的寬帶高分辨率快照光譜儀。該光譜儀在可見光至短波紅外波段表現出優異的光學調制能力，為實時、高精度光譜傳感與成像提供了新的解決方案。

圖1. 超高能輻射相互作用過程

圖2. A位無機和有機陽離子鈣鈦礦單晶的生長機理及控制

核心創新點

本研究提出了一種基于晶格錨定增強動態修復的有機-無機雜化鈣鈦礦設計新策略，實現了超高能輻射探測中靈敏度與穩定性的協同突破。通過在A位引入無機Cs?作為錨定原子穩定骨架，同時促進有機FA?陽離子的動態恢復，研究團隊成功制備出FA?.?Cs?.?PbBr?單晶探測器。該器件在6 MeV X射線照射下實現了165.6 μC mGy?1 cm?3的體積靈敏度，較傳統探測器提升三個數量級；同時展現出的輻射硬度，在6.4×1011光子cm?2的高注量6 MeV X射線和6×101?電子cm?2的1.2 MeV電子輻照下性能幾乎無衰減。這一設計將電離室的優異穩定性與固態探測器的高靈敏度集于一身，為超高能輻射探測開辟了新范式。

圖3. FA0.9Cs0.1PbBr3對6MeV X射線和10MeV電子的探測性能

工作機制

該探測器的優異性能源于A位無機/有機合金化帶來的協同效應。當超高能輻射與材料作用時，能量耗散分為非電離能量損失（導致原子位移）和電離能量損失（產生電荷載流子）。鈣鈦礦中高原子序數元素（Pb 82、Cs 55）的存在顯著降低了非電離能量損失，其非電離能量損失值較硅等傳統材料低1-2個數量級，最小化了輻射損傷。原位透射電鏡研究表明，在純FAPbBr?中，有機FA?陽離子易揮發并導致晶格不可逆坍塌；而在Cs?摻雜體系中，即使FA?被輻照位移，Cs?作為結構錨點維持了鈣鈦礦骨架，為自修復創造了時間窗口。在此期間，電離能量損失過程通過強電子-聲子耦合在晶格中沉積局域熱能，驅動位移的FA?通過熱輔助運動擴散回原始位點，實現動態修復。同時，有機陽離子的存在確保了立方晶格結構的保持，對維持高電荷收集效率至關重要。研究還通過溶劑極性工程調控混合溶劑體系（DMSO:DMF:GBL=1:10:10），使Cs?和FA?的脫附能壘趨于一致（3.43 eV vs 3.48 eV），實現了A位陽離子的均勻分布和高結晶質量。

圖4. 用于放射治療監測的微型鈣鈦礦劑量計

成果簡介

應用驗證

優化后的FA?.?Cs?.?PbBr?單晶探測器體積電阻率達2.99×1011 Ω cm，μτ乘積高達7.49×10?2 cm2 V?1，載流子遷移率79.1 cm2 V?1 s?1，均顯著優于對照樣品和現有報道。在6 MeV臨床放療X射線下，探測器靈敏度達165.6 μC mGy?1 cm?3，響應線性良好，噪聲等效劑量低至120 pGy。輻射硬度測試中，在6.4×1011光子cm?2注量下電流波動<5%，缺陷密度保持101? cm?3量級；在1.2 MeV電子束、總注量6×101?電子cm?2下暗電流密度仍保持0.7 nA cm?2，而硅探測器暗電流激增四個數量級。在FLASH放療超高劑量率（40 Gy s?1）脈沖電子束下，器件實現了實時劑量監測。研究進一步將探測器微型化集成，敏感體積僅0.004 cm3，響應達662,400 nC Gy?1，較商用器件提升200倍。在體模實驗中，植入喉部的探測器實現了亞毫米級精度（1×1 mm2像素）的實時劑量分布監測，較傳統7.5×7.5 mm2像素精度提升50倍，可精準捕捉110%等劑量線聚焦于腫瘤，將低于30%最大劑量的照射排除在計劃外，有望減少40%的非靶向輻射暴露。該技術同樣適用于FLASH放療、質子治療等尚無標準化劑量學指南的前沿模式。

參考文獻： 中國光學期刊網

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